I slutningen af 1970’erne var der fra bilproducenter en ide om at udvikle en bybil, som lå under VW Polo, men det dette blev gennemført, blev det stigende antal biler i byen et større problem. Daimler-Benz’s koncept med en Mercedes bybil med forhjulstræk og tværliggende motor (Daihatsu), blev introduceret i 1986, som kan kaldes en forløber til SMART. Konceptet blev støttet af flere tekniske universiteter i Tyskland og Schweiz (ETH Zurich), som kunne vindes af grundlæggeren af Swatch-ure – Nicolas G. Hayek. Følgende udviklinger af VW blev opgivet, hvorefter det senere blev genoptaget af Mercedes-Benz.
I 1944 blev virksomheden SMART grundlagt af Hayek sammen med Daimler-Benz, og blev i 1998 en individual bilproducent tilhørende Daimler, efter afgangen af Swatch-grundlæggeren.
Den første udviklingen var modellen Fortwo (en lille by-coupé), som blev efterfuldt af modellen Forfour. Der blev også udviklet modellen Roadster, som dog ikke bliver fremstillet længere. Selvom virksomhedens hovedsæde er placeret i Böblingen, Baden-Württemberg, ligger hovedfabrikken i franske Hambach, nær grænsen til Saarland. Der er også en fabrik i Holland, som dog kun bliver delvist benyttet.
I 2005/2006 opnåede virksomheden ikke det ventede salg af deres produkter. Det enestående Smart Center med dens karakteristiske glastårne blev efterladt, sammen med servicen inkorporeret i det eksisterende Daimler salgskontor. I mellemtiden blev produktionen af Forfour også standset, sammen med udviklingen af nye modeller. På nuværende tidspunkt fokuserer virksomheden kun på Fortwo, som er tilgængelig som coupé og cabriolet. Der bliver igen testet forskellige kørekoncepter med både elektroniske - og hybridudgaver. Der bliver også testet firesæders-versioner, som bliver udviklet sammen med Renault og bliver bygget i Slovenien. De dyre SMART-køretøjer har været igennem diskussionen omkring CO2-opvarmningen I gennem de seneste år.
Med den mindste produceret bil i verden, opstår der ofte motorfejl allerede ved under 100.000 km. Også i gearkassen opstår der typisk problemer hos SMART. Der er dog også biler fra SMART, som har kørt over 500.000 kilometer med samme motor og gearkasse. Mange komponenter og reservedele er tilgængelige til fornuftige priser, mens dele som originale koblinger er ekstrem dyre solgt hos Daimler værksteder.